Средства и методы разработки

      template< typename T >
      static void Calculate( CRC_TypeDef* crc, const T* data, const T* end ) noexcept(true)
      {
        std::size_t unaligned = (reinterpret_cast<std::uintptr_t>(data) & 0b11u) ? 
                                  4u - reinterpret_cast<std::uintptr_t>(data) & 0b11u : 0u;
        
        const std::uint8_t*  pu8  = reinterpret_cast< const std::uint8_t*  >(data);
        while ( unaligned-- )
          *reinterpret_cast< volatile std::uint8_t* >(&crc->DR) = *pu8++;
          
        const std::uint32_t* pu32 = reinterpret_cast< const std::uint32_t* >(pu8);
        const std::uint32_t* pe32 = reinterpret_cast< const std::uint32_t* >( reinterpret_cast<std::uintptr_t>(end) & ~0b11);
        while (pu32 < pe32)
           crc->DR = __REV(*pu32++);
          
        pu8 = reinterpret_cast< const std::uint8_t*  >(pe32);
        while (pu8 < reinterpret_cast< const std::uint8_t* >(end))
           *reinterpret_cast< volatile std::uint8_t* >(&crc->DR) = *pu8++;
        
        return;
      }

Смысл в том, что вначале считается контрольная сумма невыровненного участка побайтно, затем считается контрольная сумма выровненного участка по словам, в конце обрабатывается хвост. На массиве в 4 Кбайта скорость сравнима с тупым копированием в регистр. Результат, разумеется, корректный, проходит тесты как с выровненными, так и невыровненными входными данными на cortex-m0.

Предложенный вами вариант медленнее почти вдвое.